Il principale contributo di Robert Millikan alla teoria atomica è venuto come risultato del suo esperimento di caduta di petrolio, che ha misurato la carica di un elettrone. In precedenza, J.J. Thomson aveva suggerito l'ipotesi che la massa di un elettrone fosse almeno 1.000 volte inferiore alla massa dell'atomo più piccolo. Il contributo di Millikan a questa ipotesi era di specificare la dimensione della carica dell'elettrone.
L'esperimento di caduta di olio di Millikan prevedeva la spruzzatura di olio da un atomizzatore di profumo in una camera per campioni. Alcune delle goccioline viaggiavano attraverso un foro stenopeico in uno spazio tra due piastre, una delle quali aveva una carica elettrica negativa e l'altra delle quali aveva una carica positiva. Questa camera centrale è stata quindi ionizzata con raggi X. Le particelle che non riuscivano a catturare gli elettroni seguivano la gravità verso la piastra di fondo, mentre le particelle che riuscivano a catturare almeno un elettrone galleggiavano fino alla piastra positiva o cadevano ad una velocità più lenta. Millikan arrivò alla conclusione che ogni goccia aveva una carica che era un multiplo di 1,59 x 10 ^ (- 19) Coulomb.
Successivamente Millikan verificò anche l'equazione fotoelettrica di Albert Einstein e sviluppò il primo calcolo fotoelettrico della costante h di Planck. Studi successivi hanno riguardato la spettroscopia a scintilla calda dei vari elementi, spingendo lo spettro ultravioletto oltre il limite inferiore noto e la sua legge sul movimento per una particella che cadeva verso terra dopo essere entrata nell'atmosfera, che ha portato ai suoi studi sulle radiazioni.